Thèse de doctorat

Nous étudions par simulation numérique la dynamique de rotation de HCN induite par des impulsions courtes (1,7 ps) et intenses (10¹³ W/cm²) d'un laser infrarouge polarisé linéairement. Nous considérons la molécule linéaire, avec les degrés liberté des vibrations C-H et C-N et l'angle polaire entre l'axe moléculaire et le vecteur champ électrique du laser. La propagation de paquet d'ondes est faite à l'aide de la méthode de l'opérateur fractionné et de la FFT. Nous développons aussi un modèle Floquet utilisant une approximation haute fréquence, permettant une représentation indépendante du temps du système et y ajoutons une approximation adiabatique pour traiter le cas d'un laser pulsé. Nous trouvons que la molécule s'aligne (l'axe moléculaire colinéaire avec l'axe de polarisation du laser) en environ 0,6 ps. Cet alignement est à peu près conservé pour toute la durée de l'impulsion, mais disparaît une fois le laser éteint. Pendant l'interaction avec le champ, la molécule se trouve dans des états pendulaires. Nous observons que la dynamique de l'alignement est essentiellement conditionnée par la polarisabilité de la molécule, l'effet du moment dipolaire permanent n'étant sensible que lorsque la fréquence du laser est en résonance avec une transition vibrationnelle. Nous montrons que l'orientation des molécules (i.e., pointant toutes dans la même direction) est possible en utilisant une combinaison de deux lasers dont un est de fréquence double de l'autre et sont choisies en résonance avec les transitions vibrationnelles. Nous n'observons pas d'orientation pendant l'impulsion, mais seulement après l'extinction du laser. En changeant l'intensité et la phase relatives des deux lasers, il est possible de modifier le degré d'orientation obtenu.

Texte de la thèse disponible sous forme d'un fichier PostScript compressé [0.9 Mb].

Ce travail a été en partie publié (voir références [3-5]).